A zenekar először Európaszerte klubokban lépett fel, melyek sok hasznot hoztak a zenekarnak anyagi és szakmai értelemben egyaránt. Erre már a brit zeneipar is felfigyelt. Színpadi viselkedése és kivételes virtuózitása rengeteg szakmabeli rajongót szerzett neki, úgy mint: Eric Clapton, Jeff Beck, a Beatles, a Rolling Stones és a Who. A The Who menedzserei kiadójukhoz, a Track Recordshoz szerződtették le a zenekart.

Jimi első kislemeze a "Hey Joe" volt, melyet Tim Rose lassú változata alapján dolgozott fel. Ennek másik oldalán a "Stone Free" szerepelt, Jimi első saját dala. Ám a valódi sikert a következő két kislemez hozta meg: a forradalmi és eredeti "Purple Haze", mely torzított gitárhangja és álomszerű (sokak szerint drogos) látomásai révén lett világhírű; és a "The Wind Cries Mary". Mindhárom kislemez bekerült a brit Top 10-be. Jimi a színpadon több blues-feldolgozást játszott, ezek közül kiemelkedik B.B. King "Rock Me Baby"-je és Howlin' Wolf "Killing Floor"-jának felgyorsított változata.

Hendrixet Nagy-Britanniában sztárként ünnepelték. Barátnőjével, Kathy Etchinghammel a London középső részén található Brook Street 23-ba költözött. A szomszédban lévő 25-ös házban élt a világhírű barokk zeneszerző, Georg Friedrich Händel. Mikor Hendrix ezt megtudta, több Händel művét tartalmazó lemezt vásárolt, például a Messiást és a Vízizenét. Ma a két ház a Handel House Museumnak ad otthont, ahol mind a két zenészről megemlékeznek.

Are You Experienced?
1967. május 12-én Nagy-Britanniában megjelent a The Jimi Hendrix Experience első albuma, az Are You Experienced? Ezen a kiadáson - brit szokás szerint - nem voltak rajta a kislemezek. Ez egy úttörő album; csak 2-3 héttel előbb jelent meg, mint a Beatlestől a Sgt. Pepper's Lonely Hearts Club Band. A Beatles után az Experience a 2. helyet szerezte meg a listán.

Ezalatt a zenekar gőzerővel turnézott Nagy-Britanniában és Európában. Ez remek lehetőség volt Hendrixnek, hogy kialakítsa saját színpadi stílusát. Ennek csúcspontja 1967. március 31-én volt, amikor felgyújtotta gitárját. Később, mivel több erősítőt és más színpadi berendezést is tönkretett, a Rank Theatre vezetősége felszólította, hogy tartsa féken magát. 1967. június 4-én a londoni Saville Theaterben utolsó brit koncertjüket adták, mielőtt az USA-ba utaztak volna. A Sgt. Pepper csak három napja jelent meg, és a közönség soraiban több híresség is ott volt: Paul McCartney és George Harrison a Beatlesből, Brian Epstein, a Beatles menedzsere, Eric Clapton és Jack Bruce a Creamből, valamint Spencer Davis és Lulu. Jimi eléggé merészen a "Sgt. Pepper's Lonely Hearts Club Band" saját változatával kezdte a műsort.

Három hónappal később az USA-ban is megjelent az Are You Experienced?, de a "Red House", a "Remember" és a "Can You See Me" helyére az első három kislemez A-oldalait tették fel. Míg a brit kiadás a "Foxy Lady"-vel, addig az amerikai a "Purple Haze"-zel kezdődött.

Mindkét kiadás izgalmas betekintést ad az Experience zenei világába, és megmutatták, hogy később mi mindent lehetett csinálni az elektromos gitárral.

Siker az USA-ban
Nagy-Britanniában már népszerűek voltak, de az USA-ban még alig hallottak róluk. A nagy lehetőség akkor jött el, amikor Paul McCartney a Monterey International Pop Music Festival rendezőinek figyelmébe ajánlotta a zenekart. Ez kiváló lehetőség volt Hendrixnek, hogy az USA-ban is megismerjék; nem csak a nagy közönség, hanem amiatt is, hogy az egész eseményt filmre vették és szinte minden moziban bemutatták. Az Experience 1967. június 18-án, vasárnap lépett színpadra, és műsoruk a háromnapos rendezvény egyik csúcspontja volt. Zeneileg is különleges volt: kilenc dalt adtak elő, négy eredetit és öt feldolgozást. Azzal a céllal, hogy még a The Who-nál is nagyobb sikerük legyen, Jimi a "Wild Thing" előadása közben a fogával és a háta mögött gitározott, majd a dal végén ismét felgyújtotta és összezúzta gitárját. A háromszor megismételt gitárfelgyújtásból ez volt a második. A film elkészítéséért D.A. Pennebaker volt felelős. A Monterey Pop című filmbe az ominózus gitárégetés került be.

A fesztivál után az Experience a The Monkees előzenekaraként játszott azok amerikai turnéján. Ők azért kérték Hendrixet, mert kedvelték, de tizenéves közönségük nem értette meg zenéjük lényegét. Ahogy a "Purple Haze" népszerű lett az USA-ban, az Experience otthagyta őket. Chandler később azt mondta, hogy „kirúgásuk” csak a kellő médiavisszhang érdekében történt. Akkoriban az a szóbeszéd járta, hogy az Amerikai Forradalom Lányai nevű egyesület szerint műsoruk túl züllött volt, és ezért kellett menniük. Lillian Roxon ausztrál újságírónő később bevallotta, hogy ő találta ki az egészet.

Ezalatt Nagy-Britanniában Hendrix vadember imázsáról és zenei trükkjeiről (a fogával vagy a háta mögött gitározott) még mindig beszéltek, de Hendrix már elég sokat fejlődött zeneileg. Elege volt abból, hogy színpadi viselkedésén és kislemezein kívül mással nem foglalkoznak.

Axis: Bold as Love
1967 decemberében megjelent a The Jimi Hendrix Experience második albuma, az Axis: Bold as Love. Ez az Are You Experienced? zenei stílusát folytatta, olyan ma már klasszikus dalokkal, mint a "Little Wing" vagy az "If 6 Was 9". Egy véletlen majdnem megakadályozta a megjelenést. Amikor elkészültek a felvételek, Hendrix elvitte a mesterszalagokat, hogy barátai meghallgassák, milyen lesz az album. Amikor kiszállt a taxiból, már csak a második oldal szalagja volt meg. Mivel a kiadás ideje már nagyon közel volt, az Experience Eddie Kramer hangmérnökkel és Chas Chandlerrel egy egész éjszakás felvételen újravette az első oldal dalait. Hendrix és Kramer később azt mondta, hogy sosem voltak teljesen elégedettek az eredménnyel.

Ezután tovább folytatták a turnézást, mindig egyre nagyobb közönség előtt léptek fel. Az állandó utazás, a kábítószerezés, a piálás és a kimerültség eredménye egy rosszul sikerült skandináv turné volt. Jimi egyszer részegen randalírozott egy stockholmi szállodában, összetörte szobája berendezését, végül pedig letartóztatták.

Electric Ladyland
A zenekar 1968-ban megjelent harmadik albuma, a dupla Electric Ladyland jelentősen eltért korábbi munkáiktól és sokak szerint három stúdió-albumuk közül ez a legjobb.

Ahogy a felvételek haladtak, Chandlert egyre jobban bosszantotta Hendrix maximalizmusa, aprólékossága és a sok haver, aki a stúdióban kempingezett. Úgy érezte, Hendrix egyre inkább eltávolodik tőle. Amikor Chandler zenész lett, az volt a legfontosabb, hogy a dalokat néhány óra alatt felvegyék és lehetőleg minél több pénzt szerezzenek vele. Ez a hatás meglátszik az első két albumon: alig van olyan dal, mely hosszabb, mint négy perc; mindkettőt gyorsan készítették el és a dalok szerkezete hasonlít a popdalokéra. De amint Hendrix elkezdte saját kezébe venni a művészeti irányítást, átengedte neki a vezetést. Chandler távozásának kulcsszerepe volt a felvételek további alakulásában.

Hendrix több hangszerrel és effekttel kezdett kísérletezni, és a zenekar felállását is gyakran módosította. Az album felvételein többek között Dave Mason, Chris Wood és Steve Winwood a Trafficből, Buddy Miles dobos és Al Kooper, Bob Dylan orgonistája szerepelt. Ez is Chandler kiválásának egyik oka volt. Később elmesélte, hogyan vált Hendrix fegyelmezett munkamódszere egyre kiszámíthatatlanabbá. Gyakran az éjszaka közepén kezdte a munkát, a stúdióban pedig egy csomó ismeretlen ember lebzselt.

Chandlert az is ingerelte, hogy egy dalnak hányszor kezdtek neki. A "Gypsy Eyes"-ből például 43 felvétel készült, az "All Along the Watchtower" akusztikus gitárszólamát Dave Mason több, mint 20-szor játszotta fel (Hendrix állandóan elégedetlen volt). Ez már Noel Reddinget is zavarta, aki gyakran hagyta el a stúdiót, hogy elkerülje a nyílt összetűzéseket és hogy megnyugodjon. Mire visszatért, Hendrix általában a basszusgitár szólamait is feljátszotta.

Ezeknek az eseményeknek a hatása a dalok stílusán is érződik. Első hallásra észrevehető, hogy ezek már nem voltak hagyományos popdalok, gyakran hiányzott belőlük a könnyen megjegyezhető téma vagy egy motívum, néha azonban dallamuk sincs. Ezen kívül a dalcímekben jelölt téma és a hozzájuk komponált zene Hendrix minden addigi munkájától különbözik.

Például az album négy dala mintha külön zenei egységet alkotna, mely egy álommal kezdődik ("Rainy Day, Dream Away"). Ezután a dal főszereplője elhatározza, hogy asszonyával alámerül a tengerbe, hogy elmeneküljön az emberiség okozta csapásoktól, mint például a háború ("1983... (A Merman I Should Turn to Be)"). A dal végén a főhős megérkezik a víz alatti világba, ahol mindenki boldog. A következő részben ("Moon, Turn the Tides...Gently Gently Away") a tengeralattjáró hangja hallható. Az utolsó részben főhősünk felébred álmából, és hallhatjuk a világon úrrá levő zűrzavart, amit a lázas zene szimbolizál ("Still Raining, Still Dreaming").

Az Electric Ladylanden számos más emlékezetes darab hallható, többek között a "Voodoo Child (Slight Return)" és Bob Dylan "All Along the Watchtower"-jének feldolgozása. Ez szinte minden részében különbözik az eredetitől.

Az Experience feloszlása
1969. február 18-án és 24-én az Experience a londoni Royal Albert Hallban teltházas koncertet adott. Ez volt a zenekar utolsó fellépése Nagy-Britanniában. A koncertről "Experience" címmel film is készült, amit máig sem adtak ki.

1969-ben a The Jimi Hendrix Experience hivatalosan feloszlott. Noel Reddingnek már elege volt abból, hogy nem játszhat eredeti hangszerén, a gitáron. 1968-ban megalakította saját együttesét, a Fat Mattresst (Vastag Matrac). Néha az Experience előzenekaraként játszottak (Hendrix csak "Vékony Párna" néven illette őket). Hendrix és Redding egyre ritkábban találkozott, ezért az Electric Ladylanden sok basszus-szólamot Hendrix játszott fel.

Redding a koncertek által kiváltott tömeghisztériát sem szerette. Utolsó koncertje a zenekarral 1969. június 29-én volt, a denveri popfesztiválon. A háromnapos eseményen folyamatos zavargások és a rendőrökkel való összecsapások foglalták le az embereket. A három zenészt egy bérelt teherautó rakterében csempészték ki a fesztiválról. Másnap Redding bejelentette, hogy otthagyja a zenekart.

Jogi problémák
1969-ben Hendrix többször szembekerült a törvénnyel. Először még az 1965-ben, Ed Chalpinnel kötött szerződés körül alakult ki vita. Végül megegyeztek, hogy Hendrix felvesz egy albumot, amit Chalpin fog kiadni; ennek az eredménye az 1970-es Band of Gypsys koncertalbum. 1969. május 3-án Hendrixet a torontói repülőtéren letartóztatták, mert poggyászában heroint találtak. Hendrix azzal védekezett, hogy a tudta nélkül csempészték oda a kábítószert. A bíróság később felmentette.